物理学院许并社教授团队在《ACS Nano》上发表最新研究成果

2024-02-26 16:20 文、图/物理与信息科学学院 苏庆梅 点击:[]

近日,我校物理与信息科学学院许并社教授团队在电催化制氢领域取得重要进展,相关成果以“Copious dislocations defect in amorphous/crystalline/amorphous sandwiched structure P-NiMoO4 electrocatalyst towards enhanced hydrogen evolution reaction”为题,发表在国际顶级期刊ACS Nano(影响因子17.1)上。我校博士研究生张凯为第一作者,苏庆梅教授、王智勇教授和杜高辉教授为共同通讯作者,华体(中国)为唯一通讯作者单位。

电催化水分解反应制取氢气是一种高效、安全、绿色,备受关注的制氢技术,其中,碱性电解水制氢技术(HER)商业化模式成熟,是实现可再生能源规模化制氢的重要手段。然而,该技术目前存制氢效率低和成本较高的问题。因此,设计和构筑具有优异催化性能和低成本的高效HER电催化剂以降低反应能垒,增强HER反应动力学是目前面临的主要挑战。最近的研究策略主要集中在提高电催化剂的本征活性,如构筑异质界面和调节电子结构等。非晶材料内部原子的排列不是周期性的,只是局部短程有序,其固有的无序性会产生大量的“悬挂键”和缺陷,可以合理地打破晶体结构的周期性,从而提供更多的活性位点,改变缺陷周围的电子分布,提高催化活性。而且,由于非晶材料独特的结构,其在碱性和酸性条件中都具有较强的耐腐蚀性,对提高催化剂的稳定性非常有利。更重要的是非晶结构存在大量可以灵活变化的局部结构,可以加速活性位点和中间体之间的电荷转移。

该工作通过磷化策略,诱导金属氧化物部分非晶化,获得非晶-晶体界面,并引入大量位错缺陷。通过大量的HAADF-STEM精细结构表征可以观察到催化剂内部具有大量的裂纹。位错缺陷的产生与界面(如:孪晶界、晶/非晶界面、晶/晶界面)或晶相裂纹密切相关。由于应力和热应力的相互作用,这些区域经常发生应力集中。当应力或热应力值达到位错的临界剪应力时,位错开始激活滑移,导致位错产生。该位错缺陷在HER反应中具有重要的作用,协同非晶-晶体界面和调控了金属氧化物电催化剂的电子结构、提供了更多的活性位点,从而赋予了电催化剂在碱性水和海水中均具有较好的催化活性,主要表现为:在碱性水溶液和海水溶液中达到10 mA /cm2的过电势分别为45和75mV,此外,此催化剂在100h的循环测试中具有较好的稳定性。此工作利用简便的磷化策略可以在催化剂中引入非晶-晶体界面和位错缺陷,为生产低成本、高效的HER催化剂提供了有效手段。

全文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.3c12049

(核稿:张鹏伟 编辑:刘倩)

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